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我國科學家發現鈷單原子催化劑活性位點的電化學敏感性
發布:admin  來源:  訪問次數:295  發布日期:2019-05-23

析氫反應是電化學水裂解的重要步驟,其中的主要產物氫,在未來能源需求中有著替代化石燃料的大好前景,但規模化制氫的關鍵在于開發擁有低過電位的高效低成本的電催化劑。在實際的催化反應環境中,許多催化劑往往可能會因受到反應溫度、電勢或吸附物種等多種物理或化學效應的誘導而發生結構重組。這些局限性阻礙了研究人員對析氫反應催化劑在原子水平上的理解,也阻礙了進一步合理設計出具有堿性電解活性的新型析氫反應催化劑,成為催化研究領域亟待突破的重要難題。
針對該重要科學難題,在“大科學裝置前沿研究”重點專項等的支持下,中國科學技術大學姚濤、韋世強研究組采用原位同步輻射X射線吸收精細結構(XAFS)技術,以活性中心結構明確且高度均一的鈷單原子催化劑作為研究對象,利用其原位同步X射線吸收光譜,實時監測催化劑在堿性電催化析氫反應環境下結構的演變過程。該工作在原子水平上發現了堿性析氫反應條件下鈷單原子催化劑活性位點的電化學敏感性,證實了高氧化態的“HO-Co1-N2”位點是產氫活性的中心,優化后的單原子鈷位點的水離解能大大降低,顯著促進堿性條件下的水離解,有效地提升了析氫反應的活性。相關研究成果近期發表在《自然·催化》(Nature Catalysis)上。
該研究為堿性介質中的其他基本電催化反應提供了新的見解;為從原子尺度探究催化活性中心結構和反應機理提供了實驗基礎和理論指導;提供了一種發展單位點催化的協同工程策略,為開發高性能單位點催化劑奠定了基礎。

 

 

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